2. 青田县林业局, 浙江 丽水 323900;
3. 浙江省林业科学研究院, 杭州 310023
2. Forestry Department of Qingtian, Lishui 323900, Zhejiang, China;
3. Zhejiang Academy of Forestry, Hangzhou 310023, Zhejiang, China
油茶(Camellia oleifera)是我国特有木本油料树种,油茶籽中提取的茶油脂肪酸组成类似橄榄油,有“东方橄榄油”之称[1]。茶油不饱和脂肪酸含量高达90%,具较高含量的维生素E、角鲨烯和黄酮类物质,能预防高血压和心脑血管疾病,延缓衰老,增强人体免疫力[2]。联合国粮农组织(FAO)将茶油作为重点推广的健康型高级食用油,国务院对食用油发展极为重视,明确提出要大力推动油茶产业发展[3]。
在大力发展油茶产业背景下,为促进茶株生长,提高产量,有关良种选育[4]、土壤养分与种仁含油率相关性[2, 5]、施肥对油茶生长的影响[6]等方面的研究开展较多。然而随着城市化进程加剧,工业迅速发展,有的森林土壤已表现出明显重金属污染,广州市机场高速林带土壤中As、Pb和Cd超标,广深铁路林带土壤中Cd超标[7];长沙市森林土壤重金属含量增加,Zn、Cu、Ni、Pb和As为轻微危害程度,Cd、Hg达中等危害程度以上[8]; 浙江杨梅园土壤Zn污染指数处于警戒水平[9]。油茶产业从粗放到规模化经营,种植面积扩大,人为干扰程度加剧。低产林改造是推动油茶产业发展的重要一步[10],新型生物肥料、有机复合肥料定量化投入油茶林地,在提高油茶籽产量上发挥了重要作用,但油茶林地和油茶籽金属元素变化和富集状况的研究报道较少。油茶属于金属富集型植物,对Mn、Pb、Zn、Cd和Cu元素的转移系数大于1, 油茶中金属元素Mn、Pb和Cd含量相对较高,主要分布在地上部分[11];Cd在油茶果仁中的富集系数最高[12];油茶籽毛油中检出Pb、Cd[13];散装茶油中Pb含量[(0.105±0.005) mg/kg]在标准限量(≤0.1 mg/kg)附近,且Mn含量特别高[14]。通过压榨或浸提方式提取油茶籽油,籽肉和壳中的Cd会转移到茶油中,Cr在压榨油中转移更明显,籽肉中的Hg也会转移至茶油中[1]。此外,油脂中微量金属离子是加速油脂氧化的催化剂[15],Co、Mn、Pb、Cu会大大提高植物油酸败速度[16]。Cu、Fe加入量为0.12和9.00 mg/kg, 油的催化氧化诱导时间减少一半,Cu催化氧化油脂的效率显著高于Fe[17],也有研究表明Fe和Sn对植物油热稳定性具有负面影响[18]。油茶籽中一旦富集较多有毒有害重金属会对油茶籽油造成质量安全风险,而较高的变价金属元素含量会影响油茶籽油贮存期限,易引发油脂酸败。
油茶属于金属富集型植物,且在茶油毛油和散装茶油中都有金属元素检出,其引入途径有可能来源于原料生产、压榨或浸出、精炼、储运等环节[19]。本研究对浙江油茶主产区土壤和油茶果实中的金属元素分布和富集特征进行分析,探讨浙江油茶产地土壤金属元素分布状况和油茶果实金属元素富集特征,为油茶的安全种植和油茶籽油安全生产提供科学依据。
1 材料和方法 1.1 研究区域概况根据浙江省油茶种植情况,在常山县、江山县、缙云县、青田县和建德县5个主产区采集油茶果实和土壤样品。常山样地的海拔300 m,山地,油茶林龄10 a,增施化肥;江山样地的海拔450 m,山地,油茶林龄20 a,不施肥;缙云样地的海拔809 m,高山,油茶林龄15 a,增施化肥;青田样地的海拔658 m,高山,油茶林龄15 a,不施肥;建德样地的海拔208 m,山地,油茶林龄30 a,不施肥。土壤基本性质见表 1。
采样时间为2018年10月油茶果实成熟期,每个主产区设10个采样点,同步采集与土壤样品对应的油茶植株上成熟油茶果实样品。采用“S”形布点采样,每个采样点采集5个0~30 cm深土样混合成1个样品,带回实验室风干、研磨,过筛[20],共50份土壤样品。每个采样点采集5株油茶,在树冠顶部、内膛和树冠周围采集成熟果实12个, 共60个果实组成1个混合样品[21],共50份油茶果实样品。
1.3 样品测定风干土样过0.149 mm土壤筛,Pb、Cd含量按照GB/T 17141-1997《土壤质量铅、镉的测定石墨炉原子吸收分光光度法》测定,Cr、Ni、Cu、Zn含量按照HJ 491-2019《土壤和沉积物铜、锌、铅、镍、铬的测定火焰原子吸收分光光度法》测定, As和Hg含量按照NY/T 1121.11-2006《土壤检测:土壤总砷的测定》和NY/T 1121.10-2006《土壤检测:土壤总汞的测定》测定,Fe和Mn含量按照LY/T 3129-2019《森林土壤铜、锌、铁、锰全量的测定电感耦合等离子体发射光谱法》测定;油茶果实分为籽、壳和青皮3部分,105℃杀青15 min,80℃烘干后粉碎,金属含量按照GB 5009.268-2016《食品安全国家标准食品中多元素的测定》测定。
1.4 金属元素污染评价采用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对油茶产地土壤金属元素污染程度进行评价。Pi=Ci/Si;
富集系数=植物的金属富集量/土壤中金属含量,木本植物的富集系数大于0.4被认定为吸收土壤金属能力强;0.1~0.4有一定吸收能力;小于0.1为吸收能力低[24]。
1.5 数据的统计分析采用Excel 2010和SPSS 19.0软件对数据进行处理和分析,采用LSD多重比较法进行差异显著性检验, P < 0.05表示差异显著。
2 结果和分析 2.1 油茶产地土壤环境质量分析浙江油茶主产区常山县土壤中Cd、As、Hg、Ni和Cu含量高于其余产地,As、Ni和Cu含量与其余产地的差异显著,与浙江省土壤金属元素背景值[25]比较,Cr、Cd、As、Ni、Cu和Zn分别提高了10%、64%、256%、50%、40%和14%, Pb、Hg、Fe和Mn含量低于背景值。江山县土壤中Pb、Cr、Zn和Fe含量高于其余产地,Pb、Cr和Fe含量与其余产地的差异显著,与背景值比较,Pb、Cr、As、Ni、Zn和Fe分别提高了14%、45%、7%、23%、14%和37%,Cd、Hg、Cu和Mn含量低于背景值。缙云县土壤As含量较背景值提高了13%、Zn提高了4%;建德县土壤Cd含量较背景值提高了44%、As提高了3%;缙云县、建德县和青田县土壤中其余金属元素含量均低于背景值。浙江油茶主产区土壤中Pb、Cr、Cd、As、Hg、Ni、Cu和Zn含量分别为27.72~40.74、32.38~ 81.24、0.06~0.28、4.72~24.53、0.04~0.10、15.54~ 35.79、13.95~31.66和64.88~94.75 mg/kg,均在土壤污染风险管控范围内。Pb、Cr、Cd、As、Cu和Zn的平均含量分别为32.16、52.93、0.17、10.30、18.90和83.53 mg/kg,与浙江台州油茶基地[26]土壤的相近,说明浙江油茶主产区土壤金属元素本底大致相同(表 2)。
油茶产地金属元素的平均单因子污染指数为Cd > Pb > Zn > Ni > Cu > Cr > As > Hg,常山土壤中Cd、As、Ni和Cu单因子污染指数分别为0.93、0.61、0.60和0.63,江山土壤中Pb和Cr单因子污染指数分别为0.58和0.54,建德土壤中Cd单因子污染指数为0.81, 常山和建德土壤中Cd处于污染警戒线(Pi > 0.70[9]);其余金属元素单因子污染指数均小于0.5,油茶产地土壤中Pb、Cr、Cd、As、Hg、Ni、Cu和Zn含量均小于农用地土壤污染风险筛选值,单因子污染等级为清洁;综合污染指数P综合=0.48 < 0.7,综合污染等级为安全, 浙江油茶主产区土壤质量整体状况为清洁安全。
2.2 油茶果实金属元素的分布特征有毒有害重金属Pb、Cr、Cd、As和Hg在油茶籽、壳和青皮中含量均低于1 mg/kg,变价金属元素Cu、Zn、Fe和Mn含量较高。油茶籽中Cr、Ni、Cu和Zn含量(分别为0.805、4.370、15.502和15.702 mg/kg)均高于壳(分别为0.463、0.682、13.703和4.923 mg/kg)和青皮(分别为0.411、1.602、8.971和7.461 mg/kg);青皮中Pb (0.313 mg/kg)略高于籽(0.277 mg/kg)和壳(0.184 mg/kg);Cd、As和Hg在籽、壳和青皮中的含量接近检出限。Mn在油茶果实中含量最高,籽、壳和青皮中分别为282.013、260.325和790.652 mg/kg (表 3)。
重金属元素含量在采样点间的变异系数能够反映元素受到人为因素干扰的程度和空间分布情况,变异系数越大,表明受到的干扰因素越多,空间分布越不均匀[27]。常山和江山油茶果实中Pb含量较高,缙云、青田和建德油茶果实中未检出或较低,Pb含量的变异系数为2.32,说明不同产地油茶果实对Pb吸收的差异性较大。江山土壤Pb含量高于背景值并显著高于其余产地(表 2),土壤环境不同, 造成果实对Pb富集程度不同,从而造成较大变异系数。油茶籽、青皮的Cd、As含量变异系数超过2.00,个别产地样品未检出和低含量造成变异系数偏大。油茶籽、壳、青皮中相对较高的Ni、Cu、Zn、Fe和Mn含量在不同产地间的变异系数小于1,说明油茶产地这些金属元素性质稳定,来源单一,油茶果实对其吸收在不同产地的差异性较小。
油茶籽中有害金属元素检出率为Cr > Pb > Cd= As > Hg,Cr在5个主产区油茶籽中检出率为100%,Pb为52%,Cd、As为8%,Hg为0。Cr在5个主产区壳中检出率为100%,Pb为88%,Hg为76%,Cd和As为0。Pb和Cr在青皮中检出率为100%, Cd、As和Hg检出率分别为24%、44%和64%。Pb在油茶籽中有一定分布,Cr在油茶籽、壳和青皮中普遍分布,Cd、As和Hg在油茶籽中分布最低,这5种金属元素在青皮中普遍分布,而壳分布略低。油茶籽、壳和青皮对Ni、Cu、Zn、Fe和Mn具有普遍分布特征,检出率为100%。
2.3 油茶果实对金属元素的富集能力富集系数反映了植物对土壤金属元素累积能力,富集系数越大,植物对金属元素累积能力越强,富集系数越小,植物对金属元素累积能力越弱,抗土壤金属污染能力越强[28]。油茶籽对金属元素的富集系数为Cu > Mn > Fe > Ni > Zn > Cr > Cd > Pb > Hg > As, Cu和Mn的富集系数为0.88和0.82,与其余元素间差异显著,Fe的富集系数为0.53,油茶籽对Cu、Mn和Fe的吸收能力强;Ni、Zn的富集系数为0.21和0.20,油茶籽对这2种元素具有一定的吸收能力;Pb、Cr、Cd、As和Hg的富集系数小于0.02,油茶籽对这5种重金属元素吸收能力低(图 1: A)。油茶壳对金属元素的富集系数为Cu > Mn > Fe > Zn > Ni > Hg > Cr > Cd > Pb > As,Cu和Mn的富集系数为0.79和0.77,与其余元素的差异显著,油茶壳对Cu和Mn的吸收能力强;Fe的富集系数为0.26,油茶壳对其具有一定吸收能力;另外7种金属元素的富集系数均小于0.1,油茶壳对这7种金属元素吸收能力低,其中Pb、Cr、Cd、As间,Zn和Ni及Ni和Hg间的差异不显著(图 1: B)。油茶青皮对金属元素富集系数为Mn > Fe > Cu > Zn > Ni > Cd > Hg > Pb > Cr > As,Mn的富集系数为2.26,与其余元素间差异显著,油茶青皮对Mn具有超富集能力;Fe和Cu的富集系数为0.65和0.47,油茶青皮对这2种金属元素吸收能力强;油茶青皮对Pb、Cr、Cd、As、Hg、Ni和Zn金属元素吸收能力低,其中Pb、Cr、As间,Zn和Ni及Ni、Cd和Hg间的差异不显著(图 1: C)。油茶籽、壳、青皮对Cu、Fe和Mn的富集系数均远大于有毒有害重金属元素Pb、Cr、Cd、As和Hg。油茶籽对Cr、Ni、Cu、Zn的富集系数均大于壳和青皮,Ni、Zn的富集系数显著高于壳和青皮;油茶壳和青皮中Hg的富集系数显著高于籽,其余金属元素的富集系数介于籽和青皮之间;油茶青皮中Pb、Cd、As、Fe和Mn的富集系数大于籽和壳,青皮中Mn、Cd的富集系数显著高于籽和壳。油茶果实对Cu的富集系数表现为籽 > 壳 > 青皮,这与刘懿瑶[27]的研究结果(种仁 > 种皮 > 果皮)一致(图 1: D)。
油茶是喜酸植物[29],浙江油茶主产区土壤呈酸性(pH 4.56~5.61),金属元素Pb、Cr、Cd、As、Hg、Ni、Cu和Zn含量均在污染风险筛选值范围内,土壤质量清洁无污染,适宜油茶种植。然而个别产区,如常山土壤Cd、As、Ni、Cu和Zn含量较背景值提高,Cd和As超过背景值的50%,Cd、As、Ni和Cu单因子污染指数大于0.5,Cd处于污染警戒线,具有污染风险;江山土壤的Pb、Cr、As、Ni、Zn和Fe含量超过背景值,Cr和Fe含量超过背景值约40%,Pb和Cr单因子污染指数大于0.5;建德土壤的Cd和As较背景值提高,Cd单因子污染指数处于污染警戒线,具有污染风险;缙云和青田土壤的金属元素含量接近或低于背景值。不同油茶林地具有污染风险的金属元素不同,贵州望谟县石屯镇油茶基地土壤个别采样点有轻微Cd污染[30],广东云浮市油茶土壤Cu污染程度最高[31],而浙江油茶个别产区土壤有Cd污染风险。尽管油茶属于金属富集型植物,但油茶籽中金属元素污染水平与其产地土壤金属元素的相关性研究鲜有报道,油茶品种、代谢能力、土壤性质、油茶籽成熟度等因素都有可能影响油茶籽对金属元素累积,土壤金属元素具有污染风险,油茶籽有可能无污染风险,而土壤中没有污染风险的金属元素有可能易于在油茶籽中累积,因此,油茶果实金属元素与产地土壤金属元素相关性需深入研究。
Cr、Ni、Cu和Zn主要分布于油茶籽中,Pb、Cd、As、Fe和Mn主要分布于青皮中,Pb、Cd、As、Ni、Zn、Fe和Mn在壳中分布最少,这与曹永庆等[32]的研究结果一致:茶籽中Cu、Zn和Fe含量均高于壳。说明金属元素被油茶植株吸收后,主要分布于种仁和青皮中,而壳作为保护和养分转运组织,金属元素分布较少。油料作物山核桃(Carya cathayensis)果仁中Cu含量显著高于Pb、Cd和Hg[33], Cr、Ni、Cu和Zn含量远大于Pb、Cd、As和Hg[34], 与油茶籽中金属元素分布特征一致。唐瑞丽等[35]的研究表明,低浓度Zn、Fe能够加速大豆油氧化, 提高p-茴香胺值,增加挥发性醛类物质,使油脂氧化酸败程度加深。油茶对Pb、Cd、Cu、Zn[36]和Mn[37]具有一定富集作用,本研究表明油茶籽对Cu、Fe和Mn有强吸收能力,对Zn有一定吸收能力, 油茶籽富集的变价金属元素在制取茶油过程中一旦迁移至茶油中,易引起油脂酸败,影响茶油品质安全。
油茶产地土壤质量清洁无污染,但油茶果实对不同金属元素具有不同程度的富集:Cu、Fe和Mn在油茶果实中为强富集,Ni和Zn为一定富集,Pb、Cr、Cd、As和Hg为低富集。植物对元素吸收和富集除取决于自身遗传学和生物学特征外,气候、土壤养分丰富度和植物种类等因子也影响元素吸收, 元素间的相互作用也影响其吸收和富集。果实中金属元素间有可能具有协同作用,土壤中无金属元素污染,但金属元素有可能会随其他元素协同进入植物体,进而在果实中富集。枸杞(Lycium bararum)果实产地土壤Cd含量未超过风险筛选值,但枸杞果实中Cd含量与土壤中Pb、La含量呈极显著正相关,与土壤中Li含量呈显著正相关,果实中Cd含量会随着土壤中Pb、La和Li含量的增加而增加[38]。中药材半夏(Rhizoma pinelliae)中Zn和Se、Fe和Ni、Fe和Ca具有协同吸收特点[39]。油茶果实对Cu、Fe和Mn具有强富集性,土壤Cu含量较Fe和Mn含量低,而油茶果实对Cu的较强富集特性是否与元素协同吸收有关,需进一步验证。常山、江山产地土壤Pb含量未超过风险筛选值,但油茶果实Pb含量普遍偏高,果实对Pb的富集是否与其他元素具有协同作用也需深入研究。
油茶籽不能直接食用,通过压榨或浸提方式制取茶油,这个过程中金属元素从茶籽到茶油的迁移程度需要深入探讨。湖南山茶油毛油中Cd含量为0.012 mg/kg;浙江衢州茶油毛油Pb、Cr、Cd、As和Cu含量分别为0.034、0.040、0.009、0.019和0.092 mg/kg[40-41],本研究油茶籽中Pb、Cr和Cu含量分别为0.277、0.805和15.502 mg/kg, 有可能这3种金属元素易于由油茶籽迁移至茶油中,油茶籽中Cd、As含量接近0.001 mg/kg,而湖南和衢州茶油中Cd、As含量均超过了茶籽中的含量[40-41],是否提取茶油的过程造成金属元素的迁移富集?油茶籽易于富集金属元素Fe和Mn,这2种元素是否也易于迁移至茶油中,从而对茶油造成质量安全或贮存风险,还有待深入研究。
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